1889 erschien die “Geschichte der Stadt Athen im Mittelalter” in zwei Bänden: eine nach allgemeinem Urteil in jeder Hinsicht vollendete Meisterleistung, beruhend auf mehrjähriger, eindringendster Arbeit und selbständiger Forschung in den Archiven Venedigs, Neapels, Palermos, wie auf umfassender Verwertung des gedruckten Materials — gleich ausgezeichnet durch die geniale Bezwingung des ungemein spröden Stoffes, der die Gefahr öder, langweiliger Zersplitterung und Detailmalerei in sich barg, wie durch die künstlerische Gestaltungskraft, welche neben der politischen Geschichte auch die übrigen kulturellen Faktoren, die geistigen und wirtschaftlichen Verhältnisse, die Bau— und Kunstgeschichte wieder in gleicher Weise berücksichtigte, wie endlich durch die hier vorzüglich wirksame universal-historische Betrachtungsweise, welche eine Lokal— und Provinzialgeschichte zu einem Stück Weltgeschichte umschuf. Denn Athen war in der ersten Hälfte des Mittelalters unter der Herrschaft der byzantinischen Kaiser zu einer kleinen, ärmlichen Provinzialstadt herabgesunken und fristete auch nach 1204 unter der Herrschaft der Franken als Residenz eines Herzogs nur ein bescheidenes Leben. Um so glänzender bewährte sich auch hier die Eigenart von Gregorovius' Geschichtsschreibung, bei welcher der Künstler den Forscher ja beinahe übertrifft.
